，这加剧了全球的塑料污染问题。一种极具潜力的解决策略是开发基于天然成分的可持续、生物可降解的塑料替代品，以此来减少塑料垃圾的产生并防止微塑料的释放。然而，在寻找能够满足特定性能标准的生物可降解替代品过程中，面临巨大的挑战。于是，研究者们迫切希望能有一种预测模型，不仅能优化生物可降解塑料替代品的多种物理化学特性，还能自动推荐最佳的制造参数，以显著加快研发进度
在此，美国马里兰大学的Po-Yen Chen、胡良兵教授和李腾教授共同展示了一种结合机器人技术和机器学习的集成工作流程，以加速发现具有可编程光学、热学和机械特性的全天然塑料替代品。首先，命令自动移液机器人制备286种具有不同特性的纳米复合薄膜，以训练支持向量机器分类器。接下来，通过14个主动学习循环和数据增强，分阶段制备出135种全天然纳米复合材料，建立了人工神经网络预测模型。作者证明了该预测模型可以完成双向设计任务：(1) 根据全天然纳米复合材料的组成预测其物理化学特性；(2)自动反向设计生物可降解塑料替代品，以满足用户的各种特定要求。通过利用模型的预测能力，作者制备了几种全天然替代品，它们可以取代不可生物降解的同类产品，并表现出类似的特性。此方法整合了机器人辅助实验、机器智能和仿真工具，从公认安全数据库中提取的构件开始，加速发现和设计环保塑料替代品。相关成果以“Machine intelligence-accelerated discovery of all-natural plastic substitutes”为题发表在《Nature Nanotechnology》上，第一作者为Tianle Chen，Zhenqian Pang和Shuaiming He为共同一作。
作者开发了一种结合机器人技术和人工智能/机器学习的集成工作流程，以快速发现具备可编程光学、热学和机械特性的全天然塑料替代品。利用四种安全的天然成分（纤维素纳米纤维（CNFs）、蒙脱石纳米片（MMT）、明胶和），通过自动移液机器人制备286种纳米复合材料样本并评估其质量，进而训练支持向量机分类器。随后，通过14个主动学习循环扩充数据，制造出135种全天然纳米复合材料，并构建了高预测准确性的人工神经网络模型。该模型能够基于成分预测纳米复合材料的多种特性，并根据所需特性推荐适合的生物可降解塑料替代品，从而避免了迭代实验的需要。
为了建立高精度的预测模型，作者开发了一个包含三个核心步骤的AI/合成模型框架：边界定义、主动学习和计算机辅助数据增强。首先，利用OT-2机器人制备了不同配比的MMT/CNF/明胶/混合物库。接着，这些混合物被浇铸在聚苯乙烯基底上，经过一夜蒸发固化。基于纳米复合薄膜的剥离性和表面平整度，将286个样本分为四类：完全剥离平整、剥离但弯曲、剥离但断裂以及无法剥离。通过训练的SVM分类器，找到了一种特殊的MMT/CNF/明胶/比例，这个比例能够以超过94%的成功率制造出A级（即可剥离且平整）纳米复合薄膜。通过这种方法，还生成了一个预测设计空间中A级纳米复合薄膜可能性的三维热图。
通过指令让OT-2机器人随机配比制备十种混合物，启动主动学习循环，制得十种纳米复合薄膜，记录其成分比。对这些薄膜进行了光学、耐火和机械性能测试。利用Voronoi网格三维图展示了数据点在主动学习循环中的收集与分布情况，显示数据点随循环次数增加而更均匀分布。模型预测精度通过与测试数据点的实际值比较、使用平均相对误差（MRE）来量化。14次循环后，MRE降至大约17%，显示出预测模型的准确性提高。相比之下，未经数据增强的ANN模型经过相同循环次数后的MRE高达55%，原因是训练数据点较少，易造成模型过拟合。通过调整虚拟与线），优化了学习效率与循环时间，一个循环平均耗时约2.5天。当虚拟和真实数据比进一步增加，模型训练和优化的时间也相应增长。最终，具有最低MRE（17%）的ANN模型被选为最优模型。
如图 3a-c，最佳模型准确预测了多种全天然纳米复合材料的透光率、阻燃性和应力应变曲线，与实验结果完全吻合。通过输入可行设计空间内的所有可能成分，最佳模型生成了一组三维图，直观地表示了包括厚度在内的所有属性标签的空间分布。通过调整 MMT/CNF/明胶/的比例，全天然纳米复合材料的光学、热学和机械性能在很大范围内都具有很高的可调性。为了进一步丰富全天然塑料替代品的产品组合，作者模型扩展方法将壳聚糖作为第五种结构单元。进行训练后，预测模型在3次循环后仍保持较高的预测精度，MRE从107%下降到21%。
Ashby图展示了工程聚合物（包括塑料）及全天然替代品的化学性质对比，证明了利用最佳模型进行多性能预测和自动反向设计的有效性。这使得能够设计出具有特定理化特性的全天然塑料替代品，如光学透明度、阻燃性和机械回弹性，满足不同的设计标准。根据模型推荐的成分，成功大规模生产了这些全天然替代品。通过将两种全天然替代品与聚苯乙烯和聚乙烯薄膜一同埋入土壤进行对比实验，5周后观察到全天然替代品完全分解，而石化塑料保持原状，证明了全天然替代品的优良生物降解性。
为了深入理解成分与属性之间的复杂关系并提高模型解释性，对主动学习循环中收集的150多个数据点使用了斯皮尔曼等级相关系数和SHAP模型解释。SHAP值分析揭示了MMT和CNF的负载对模型输出有相反影响，而明胶和的影响较小。MMT的负载对某些属性有显著积极影响，而MMT和CNF可能在分子层面上协同作用，表明这两种成分在调整复合材料性质时的重要作用。
通过对三种不同的拉伸模型进行分子动力学（MD）模拟，作者研究了CNF链与MMT纳米片之间的强化机制。模拟结果表明，纯CNF模型在拉伸时表现出链滑移行为，导致裂纹的形成和扩展，最终引发拉伸破坏，其应力-应变曲线显示出与氢键的形成、断裂和重构相关的之字形剖面。相比之下，纯MMT模型在拉伸时更脆，出现颗粒间断裂，其应力-应变曲线呈现准线性，拉伸破坏时应力突然下降。MMT/CNF混合模型的拉伸破坏机制与上述两种模型均不同。在拉伸过程中，相邻MMT颗粒之间最先出现裂纹，通过这些裂缝，纤维素链发生局部拉伸变形，促使裂缝进一步扩展，导致最终的拉伸失效。MMT/CNF界面展示出较高的结合能，使得裂纹仅在垂直方向传播，这一机制赋予了MMT/CNF模型较高的抗拉强度。
为了验证MD模拟的结果，作者通过真空抽滤法制备了三种薄膜样本（仅MMT、仅CNF、以及MMT/CNF混合物），并通过扫描电镜观察其拉伸断裂面。观察结果与模拟相符，仅MMT样本显示出清晰的断裂面，仅CNF样本展示了拉出的纤维，而MMT/CNF混合薄膜的断裂面则粗糙不平，显示出张力下多个子成分的交织。MD模拟和实验结果均显示了相似的极限强度和杨氏模量趋势。进一步的分析揭示了MMT/CNF模型中氢键能随拉伸应变的变化过程，包括初始的纤维素链直化阶段、随后的链间氢键断裂和重整波动阶段，以及最终随裂纹扩展导致的氢键能量急剧下降阶段。这些细节深入解释了CNF与MMT纳米片之间在分子层面的强化互作机制。
本文展示了一种结合自动化机器人、机器智能、湿实验室实验及模拟工具的创新设计平台，旨在探索全天然纳米复合材料库，以发现可编程光学、耐火和机械性能的生物可降解塑料替代品。该研究不仅展示了机器学习和机器人技术集成工作流程在促进多属性优化方面的潜力，而且还开辟了其在广泛纳米科学应用中的可能性，如触觉传感器、可拉伸导体、电化学电解质优化和隔热气凝胶的开发。通过这种非传统的设计平台，作者成功加速了功能材料的发现和开发过程，对未来材料科学的研究方向提供了新的视角和工具。